È situata nella zona centrale della Spagna, nella parte nord-occidentale della regione di Castiglia - La Mancia, il cui capoluogo è la città di Toledo. Il centro storico della città è stato dichiarato Patrimonio dell'Umanità dall'UNESCO.
Nella provincia vi sono numerosi luoghi monumentali. Oltre al capoluogo, esempio, nel corso della storia, della convivenza di tre culture (ebraica, cristiana e musulmana), sono da menzionare Talavera de la Reina (la città più popolosa della provincia di Toledo) e Carranque, nella quale si trova il Parco Archeologico.
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